François Ayroles étudie trois ans à l'École européenne supérieure de l'image, à Angoulême[1]. Il commence ensuite à publier dans la revue de bande dessinée des éditions Autrement et dans la revue Lapin éditée par L'Association à partir de 1995. Il exécute par ailleurs des illustrations pour Libération et Les Inrockuptibles. Il est un membre actif de l'Oubapo.
En 2010 paraît Les Plumes, sur un scénario d'Anne Baraou, une « satire roborative des rites et tics du milieu littéraire »[2]. Un deuxième volume paraît en 2012, que Le Monde qualifie de « réjouissante satire du milieu littéraire »[3].
L'album Une affaire de caractères, publié en 2013, obtient le prix Jeune Albert aux Rencontres Chaland 2015[4].
En 2018 paraît Moments clés du Journal de Spirou – 1937-1985, qui attire des critiques très positives sur Actua BD[5].
Ayroles est amateur de jazz[6], ce qui a donné lieu au recueil de dessins En concert (2003).
D'après Patrick Gaumer, Ayroles « ne cesse de s'interroger sur la création, la narration en images. En résulte une œuvre ambitieuse. »