Il a été professeur d'astronomie à l'université du Michigan et à l'université Harvard et est devenu spécialiste en archéo-astronomie. Il a écrit plusieurs livres, parmi lesquels on peut citer Space Astrophysics (1961) et The Cambridge Guide to astronomical discovery (1992). Liller est membre de l'UAI, de l'American Astronomical Society (AAS), l'Académie américaine des Arts et des Sciences et l'AAVSO.
En 1952, il est assistant à l'observatoire McMath-Hulbert de l'université du Michigan, à partir de 1953 il travaille à divers postes dans cette université puis est devenu professeur d'astronomie en 1970.
Il se marie à Martha Locke Hazen, dont il divorce en 1982, et avec laquelle il a eu deux enfants. Lorsqu'il atteint l'âge de la retraite, il décide de déménager au Chili où il reprend l'activité d'astronome amateur.
Parmi ses découvertes, on peut compter jusqu'à 40 novas, réalisées entre et , y compris la deuxième explosion des novas V745 Scorpii et IM Normae. Cinq de ces novas ont été co-découvertes par d'autres astronomes.
Récompenses
L'astéroïde (3222) Liller lui est dédié. Il reçoit en 1964 le prix Guggenheim Fellowship pour l'astronomie. Un autre astéroïde à sa demande est appelé (3086) Kalbaugh en l'honneur de son père, Carroll Kalbaugh Liller. En 2000, il reçoit le Prix Moai d'Or.
