В 1933 году, после окончания университета, Поляков предлагает отцу идею издавать единственную в Париже немецкоязычную ежедневную антигитлеровскую газету[6][7]. Они вместе издают эту газету под названием Pariser Tageblatt («Парижская ежедневная газета») до 1936 года, когда газета закрывается в результате конфликта Владимира Полякова с главным редактором газеты Георгом Бернхардом[8][9].
1 июля 1937 года посвящён в парижскую масонскую ложу «Юпитер». Возведён во вторую степень 3 февраля, в третью — 1 декабря 1938 года. Был членом ложи в довоенный период[10][11].
В 1939 году Полякова мобилизуют во французскую армию[12] и 13 июня1940 года он попадает в плен под Сен-Валери-ан-Ко[13]. Но уже в августе 1940 года Поляков бежит из лагеря военнопленных[14]. Во время переписи евреев в октябре 1940 года Поляков регистрируется как еврей, несмотря на то, что он мог скрыть своё происхождение — фамилия заканчивалась на «-ов», а его свидетельство о рождении осталось в Санкт-Петербурге[15][16]. С 1941 года участвует в движении Сопротивления[17]. В 1942 году получает фальшивые документы через OSE[англ.] («Дело защиты детей»), отправляется в Марсель, становится секретарём раввина Залмана Шнеерсона, главы «Ассоциации практикующих иудеев» (AIP). Рекомендует AIP Иосифа Басса, позже создавшего «Группу действий против депортации», которая занималась распространением среди евреев фальшивых документов. После капитуляции Италии Поляков отправляется в Гренобль, где его арестовывают, однако из комиссариата ему удаётся бежать. Вместе с Иосифом Бассом Поляков присоединяется к ячейке пастора Андре Трокме и занимается переводом сотен евреев с юга Франции в Ле-Шамбон-сюр-Линьон, где они могли скрыться. Полякову удаётся убедить Залмана Шнеерсона, чтобы тот приказал своим ученикам постричь волосы и пейсы и разойтись. После этого Поляков уезжает в пригороды Сент-Этьена, где и живёт до конца войны[18].
С 1946 года Поляков, имея доступ к большому числу немецких документов времён войны, начинает публиковать исследования по истории антисемитизма и Холокоста. Первой его книгой стала «Положение французских евреев во время итальянской оккупации» (фр.«La condition des Juifs en France sous l'occupation italienne»; 1946). За ней последовали «Жёлтая звезда» (1949) и «Настольная книга ненависти: Третий Рейх и евреи» (1951), предисловие к которой было написано Франсуа Мориаком. Следующей книгой Полякова стал первый из четырёх том «Истории антисемитизма» (1956—1977), главного труда Полякова, в котором Поляков исследует эволюцию антисемитизма от эпохи Христа до прихода Гитлера к власти.
В 1981 году пишет автобиографию «Таверна музыкантов» (фр.«L'Auberge des musiciens. Mémoires»), в которой описывает своё участие в движении Сопротивления.
Был женат на Натали Поляковой (однофамилица), развёлся в 1937 году. В 1952 году женился на Жермен Руссо (1918—2020), с которой жил до самой смерти[17].
Léon Poliakov, Justin Godard (вступление), Isaac Schneersohn (предисловие). La condition des Juifs en France sous l'occupation italienne. — Paris: Centre de documentation juive contemporaine, 1946. — 174 p. — (Centre de documentation juive contemporaine. Sér. "Documents,").
Léon Poliakov, Justin Godard (вступление), Isaac Schneersohn (предисловие). L'Étoile jaune. — Paris: Centre de documentation juive contemporaine, 1949.
Léon Poliakov, François Mauriac (предисловие). Bréviaire de la haine : le 3e Reich et les Juifs. — Paris: Calmann-Lévy, 1951. — 385 p. — (Liberté de l'esprit).
ייִדן אונטער דער איטאַליענישער אָקופּאַציע (идн унтер дер итальенишер окупацие — евреи под итальянской оккупацией, на идише). Париж: Хайнтцайтикер идишер документацие центер, 1952 (полный текст).
