На відміну від інших національних бібліотек Європи, які продовжували традиції королівських бібліотек, Бібліотека Каталонії була створена «з нуля» діячами каталонського національного відродження.
У 1914 за часів Каталонської співдружності бібліотека стала відкритою для широкої публіки. На той час фонди бібліотеки розміщувалися у будівлі Депутатського палацу (кат.Palau de la Diputació) поряд з будівлею Жанаралітату Каталонії.
У 1917 створено відділи стародруків та спеціальних колекцій, а також музики, у 1923 — естампів, гравюр та мап. У 1940 бібліотека переїхала до старовинної будівлі Шпиталю Санта-Креу в Барселоні (кат.Hospital de la Santa Creu de Barcelona).
За часів диктатур Прімо де Рівери (1923-1930) та Франко (з 1939) бібліотека була перейменована на Центральну бібліотеку (кат.Biblioteca Central) — центральною іспанською владою знищувалися бідь-які натяки на існування Каталонії.
У 1981 р. бібліотека отримує статус національної[5]. У 1994 формуються 4 великі відділи бібліотеки: бібліографічний, графіки, фонотека та гемеротека (зібрання періодичних видань).
Сучасний стан
Наразі бібліотека розташована на площі 8 820 м² у Барселоні та місті л'Успіталет-да-Любрагат, фонди нараховують близько трьох мільйонів екземплярів книг та інших матеріалів. З 2000 розпочато оцифрування фондів бібліотеки.